摘要

近日，北京理工大学物理学院姚裕贵院士团队王冲副教授、李彩珍副教授与复旦大学晏湖根教授团队合作，在范德华金属红外等离激元动态调控方面取得重要进展。研究团队利用栅压驱动锂离子插层，实现了 NbSe₂ 薄膜中红外等离激元的连续、可逆和超宽带调控。研究发现，锂离子插层可协同调节自由载流子响应与高能带间跃迁屏蔽效应，使等离激元共振在单一材料中实现超过 5500 cm^-1 的连续调谐，覆盖近红外通信、中红外大气窗口并延伸至热远红外区域。在此基础上，研究团队进一步实现了动态可调红外热发射及可逆热辐射图案。相关成果以“Ultrabroadband and Reversible Tuning of Infrared Plasmons in van der Waals Metal Films”为题发表在Nano Letters。

等离激元是自由载流子集体振荡与电磁场耦合形成的电磁激发，具有深亚波长光场束缚和强光—物质相互作用等特点，在红外探测、分子传感和热辐射调控等领域具有重要应用潜力。然而，传统贵金属载流子浓度高、动态调控困难，而石墨烯等可调材料又受到载流子调控范围和本征能带结构限制，难以在单一器件中兼顾宽光谱、连续性和可逆性。为突破这一瓶颈，研究团队引入锂离子插层这一调控手段，通过改变 NbSe₂ 的电子结构与介电屏蔽，实现对等离激元响应的大范围动态调节。

图1：锂离子插层过程中 NbSe₂ 薄膜的红外光学与电输运响应

在实验中，研究团队将 NbSe₂ 薄膜集成到离子栅器件中，并结合原位红外显微光谱与电输运测量研究插层过程。如图1所示，随着栅压升高，NbSe₂ 的低频 Drude 自由载流子响应逐渐减弱，光谱权重向高能带间跃迁转移，同时样品电阻显著增加。反向施加栅压使锂离子脱出后，红外光谱及电输运性质均能够恢复，表明锂离子插层可以实现对 NbSe₂ 电子与光学响应的可逆调控。

图2：锂离子插层调控 NbSe₂ 纳米条带等离激元共振

为在远场条件下激发等离激元，研究团队将 NbSe₂ 制备成周期性纳米条带阵列。如图2所示，锂离子逐渐插入后，等离激元共振峰持续向低频移动，并伴随共振强度和线宽的显著变化，退插层后，共振峰重新恢复至初始状态。循环实验进一步表明，等离激元峰位及消光强度能够实现稳定、可重复的周期性调控，展现出良好的可逆性与循环稳定性。

图3：锂离子插层驱动的等离激元色散演化及超宽带调控

为揭示巨大调谐范围的物理机制，研究团队制备了不同宽度的 NbSe₂ 纳米条带，并系统测量不同插层状态下的等离激元色散。如图3所示，随着插层进行，等离激元色散整体发生显著红移。理论分析表明，锂离子插层一方面降低自由载流子的 Drude 权重，另一方面增强高能带间跃迁产生的电子屏蔽，两种效应协同改变等离激元色散关系。基于这一机制，单个器件中的等离激元共振可从 6359 cm^-1 连续调节至 800 cm^-1，调谐范围超过 5500 cm^-1，平均相对调谐深度接近 86%。

图4：可调 NbSe₂ 等离激元实现动态热辐射调控

基于超宽带等离激元调谐，研究团队进一步实现了红外热发射的动态控制。如图4所示，锂离子插层能够连续改变热发射峰的位置和强度，使器件的发射波长跨越近红外、中红外及热红外波段。研究团队进一步制备了由 NbSe₂ 微纳结构组成的“BIT”图案：初始状态下可在红外热像仪中观察到清晰热辐射图案；插层后，等离激元共振移出探测波段，图案随之消失；退插层后，热图案再次恢复，实现了热辐射信号的可逆调控。

综上所述，本工作利用锂离子插层实现了范德华金属 NbSe₂ 红外等离激元的连续、可逆和超宽带调控，并进一步将其应用于动态热发射和红外热显示，为可重构红外纳米光子学、智能热管理及红外信息显示提供了新的材料平台和调控途径。

北京理工大学物理学院姚裕贵院士团队成员王冲副教授、李彩珍副教授为论文通讯作者，博士生毕文齐为第一作者。该研究获得国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目资助。
　　文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c02661